Rod Taylor trong vai Pongo, chú chó cưng của Roger, chồng của Perdita, cha của 15 trong số 99 chú chó con.
Cate Bauer trong vai Perdita, cô chó cưng của Anita, vợ của Pongo, mẹ của 15 trong số 99 chú chó con.
Betty Lou Gerson trong vai Cruella De Vil, người phụ nữ giàu có nhưng ác độc và lập dị đã bắt cóc các con của Pongo và Perdita để làm áo khoác lông. Bà ta cực kỳ thích áo khoác lông, nhưng trong xuyên suốt phim bà ta chỉ mặc một chiếc chiếc áo khoác lông trắng dày cộm. Dưới lớp áo khoác, bà ta mặc một bộ đồ bơi bó sát. Cruella hút thuốc liên tục và lái một chiếc xe hơi Bugatti Type 57 màu đỏ. Bà ta là bạn cùng lớp của Aninta trước đây, cho nên Anita nghĩ Cruella vẫn là một người tốt mặc cho những vi lập dị của mụ. Tuy nhiên, Roger không tin như thế và nghi ngờ rằng Cruella chính là kẻ bắt cóc đám chó con (thực sự là vậy). Gerson cũng lồng tiếng cho nhân vật Birdwell, người đàn bà làm thí sinh trong chương trình "What's My Crime?" ("Tội của tôi là gì?")
Ben Wright trong vai Roger Radcliffe, chủ của chú chó Pongo và chồng của Anita. Anh là một nhạc sĩ và sau đó thành công và giàu có với ca khúc viết về Cruella mang tên "Cruella de Vil". Bill Lee lồng giọng hát của Roger trong phim.
Lisa Davis trong vai Anita Radcliffe, chủ của cô chó Perdita và vợ của Roger.
Martha Wentworth trong vai Nanny. Bà giúp việc của gia đình Radcliffe, rất thương yêu mọi người và đảm đang nhưng cũng rất hay rối rít. Bà rất ghét Cruella. Bà không thích bị trêu ghẹo và rất thương lũ chó con, nhưng lúc nguy cấp thì quỷnh quáng không biết làm gì ngoại trừ báo động. Wentworth cũng lồng tiếng cho cô bò Queenie, một trong 3 cô bò cái cho đám chó con uống sữa khi chúng tìm nơi ẩn nấp qua cơn lạnh; và Lucy, cô ngỗng cái giúp lan truyền tin tức về đám chó con mất tích.
Frederick Worlock và J. Pat O'Malley trong vai hai gã du côn Horace và Jasper bắt cóc lũ chó con, tay chân của Cruella. Jasper cao và ốm, Horace thì mập và lùn; tuy nhiên cả hai thực tế là anh em sinh đôi. Hai gã thường xuyên cãi nhau. Mặc dù bề ngoài cả hai đều trông có vẻ đần độn, Horace lại có vẻ thông minh hơn Jasper nhưng lại sợ Jasper một cách tuyệt đối vì Jasper luôn to tiếng hơn. Jasper không tin rằng lũ chó là loài có trí khôn, cũng như không nghĩ rằng em hắn, Horace, là đứa thông minh. Jasper uống rượu còn Horace thì ăn bánh mì. Cả hai thích xem "What's My Crime?", một chương trình truyền hình phát sóng hàng tuần trong đó các thí sinh tham gia phải đoán xem ai là tội phạm. Một trong những khách mời của chương trình tên Percival "Meathead" (Đầu thịt heo) Faunsquater, là người quen của hai gã. O'Malley cũng lồng tiếng cho nhân vật chó Colonel, một chú chó chăn cừu đã giúp đỡ Pongo và Perdita tìm con của mình. Worlock cũng lồng tiếng cho nhân vật điều tra viên Craven, một thí sinh trong chương trình "What's My Crime?"
Thurl Ravenscroft trong vai Captain, chú ngựa xám tham gia giúp đỡ Pongo và Perdita tìm lại các con.
David Frankham trong vai Sergeant Tibbs, chú mèo mướp đóng vai trò chủ chốt trong kế hoạch giải cứu mấy chú cún con khỏi bàn tay của Cruella.
Mimi Gibson trong vai Lucky, chú chó con còi cọc của Pongo và Perdita, suýt chết lúc mới sinh. Chú mang tên "Lucky" (may mắn) vì được Roger cứu sống. Lucky rất thích xem tivi và được phác hoạ là nhân vật hay gây rắc rối.
Barbara Baird trong vai Rolly, chú chó con lúc nào cũng đói, và được phác hoạ mập mạp hơn so với anh em của mình. Dây đeo cổ của Rolly khá chật quanh cổ và các ngấn mỡ thì xệ xuống phía duới.
Mickey Maga trong vai Patch, chú chó con yêu thích Thunderbolt và có một cái đốm ở mắt. Patch rất hung hãn, hay sủa và gầm gừ, nhưng lại rất sợ Cruella de Vil. Patch đóng vai chính trong phần hai của phim 101 Dalmatians II: Patch's London Adventure (101 con chó đốm: Chuyến du hành của Patch ở London)
Sandra Abbott trong vai Penny, cô chó con không được đặt tên bởi thói quen tính cách hay vẻ ngoài. Penny là một trong hai cô chó con trong đàn chó con, con còn lại là Freckles.
Mary Wickes trong vai Freckles, một cô chó con có đốm dọc sống mũi như tàn nhang trên mũi trẻ nhỏ. Freckles lúc nào cũng hay buồn ngủ và thường hỏi nhiều.
Tudor Owen trong vai Towser, chú chó thuộc giống chó bloodhound tham gia giúp đỡ Pongo và Perdita tìm lại các con.
George Pelling trong vai Danny, chú chó thuộc giống chó cao Great Dane giúp đỡ Pongo và Perdita.
Queenie Leonard trong vai Princess, một trong 3 cô bò cái giúp đám chó con khi chúng tìm chỗ tránh lạnh.
Marjorie Bennet trong vai Duchess, một trong 3 cô bò cái giúp đám chó con khi chúng tìm chỗ tránh lạnh.
Barbara Luddy trong Rover, một trong 84 chú chó con đốm mà Cruella bắt cóc.
Rickie Sorensen trong vai Spotty, một trong 84 chú chó con đốm mà Cruella bắt cóc.
Tom Conway trong vai Collie, một chú chó thuộc giống Labrador giúp bầy chó đốm tìm đường trở về London. Conway cũng lồng tiếng cho nhân vật Quizmaster, người dẫn chương trình của "What's My Crime?"
Paul Wexler trong vai người sửa xe
Basil Ruysdale trong vai người lái xe chở hàng
Paul Frees trong vai Dirty Dawson, kẻ phản diện trong chương trình The Thunderbolt Adventure Hour (Những cuộc phiêu lưu của Thunderbolt), một chương trình truyền hình mà gia đình chó đốm hay xem.
Lucille Bliss trong vai ca sĩ hát nhạc quảng cáo, người hát bài "Canine Crunchies" quảng cáo thức ăn cho chó.
